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中科大，再發(fā)Angew！

來源：時間：2024-05-27 09:49:48 瀏覽：1528次

第一作者：Lihua Cai

通訊作者：路軍嶺教授

通訊單位：中國科學技術大學

DOI: 10.1002/anie.202404398.

研究背景

金屬催化烴類化合物反應的一個關鍵問題是因燒結(jié)和焦化而導致催化劑失活，特別是需要500 ℃以上高溫的反應，如烷烴脫氫、烷烴的蒸汽和干重整。金屬燒結(jié)成較大顆粒的催化劑失活可能是致命的，通常很難再分散金屬顆粒以恢復初始活性。焦炭沉積對失活催化劑的再生可通過燃燒來實現(xiàn)，但由于焦炭燃燒過程中的燒結(jié)或金屬損失，也可能存在完全恢復初始活性的問題。在高溫反應的實際應用中，需要設計一種穩(wěn)定的催化劑來同時抑制燒結(jié)和焦化，以達到長期或再循環(huán)的穩(wěn)定性，但是還非常具有挑戰(zhàn)性?；诖?，中國科學技術大學路軍嶺教授等人報道了一種通過控制高溫固相反應（SSRs）來調(diào)整復涂層孔隙率的新策略。

文章要點

1、具體而言，在MgAl₂O₄-負載的金屬催化劑上使用原子層沉積（ALD）包覆厚度約7 nm的Al₂O₃，然后進行高溫還原，可以使非多孔的非晶態(tài)Al₂O₃包覆層轉(zhuǎn)變成為多孔的Mg_1-xAl₂O_y尖晶石晶體結(jié)構(gòu)，孔徑為2-3 nm。綜合光譜和微觀表征，通過跟蹤Mg在高溫還原過程中向覆層的逐漸遷移來說明SSR過程，并揭示了Mg在Mg_1-xAl₂O_y包覆層內(nèi)的有限遷移程度是導致孔隙形成的原因。

2、此外，溫度程序解吸NH₃（NH₃-TPD）進一步表明，隨著Mg的遷移，酸性位點減弱。在甲烷干重整（DRM）和丙烷脫氫（PDH）反應中，所制備的Ni/MgAl₂O₄和Pt/MgAl₂O₄催化劑具有非常高的穩(wěn)定性，其活性遠遠高于MgO和Al₂O₃載體上相應的氧化鋁包覆Ni和Pt NP催化劑。