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中國科學(xué)院院士，最新Nat.Commum.！

來源：時間：2023-09-25 15:28:31 瀏覽：1816次

第一作者：Xin Huang、Daniel Eggart、Gangqiang Qin

通訊作者：包信和院士、潘秀蓮、Jan-Dierk Grunwaldt

通訊單位：中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所、卡爾斯魯厄理工學(xué)院

DOI: 10.1038/s41467-023-41192-y.

研究背景

沸石分子篩負(fù)載鉬（Mo）作為甲烷脫氫芳構(gòu)化催化劑已經(jīng)有了廣泛的研究，但是實際的中間體，特別是第一個C-C鍵的形成尚未闡明原理?；诖?，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所包信和院士和潘秀蓮研究員、卡爾斯魯厄理工學(xué)院Jan-Dierk Grunwaldt等人研究了分散在H-MCM-22、H-ZSM-5和SiO₂上的Mo物種的甲烷直接非氧化轉(zhuǎn)化的機理。氣相C-C偶聯(lián)形成乙烷/乙烯后，通過DFT計算等表征手段，作者揭示了Mo單位點上的甲基化學(xué)特征。研究結(jié)果表明，無論何種沸石（MCM-22、ZSM-5或SiO₂)，甲基化學(xué)可能是金屬單位點催化的普遍特征，而在聚合的碳化鉬納米顆粒上的反應(yīng)可能通過表面C-C偶聯(lián)促進碳沉積。

文章要點

1、作者研究了分散在H-MCM-22、H-ZSM-5和SiO₂上的鉬物質(zhì)的甲烷直接非氧化轉(zhuǎn)化的機理，揭示了Mo單點上的甲基化學(xué)特征：甲基自由基在氣相中轉(zhuǎn)化為乙烷，在沒有沸石的情況下很容易脫氫轉(zhuǎn)化為乙烯。

2、研究結(jié)果表明，氣相甲基化學(xué)可能是金屬單位點催化劑的一般反應(yīng)特征。本工作為直接非氧化甲烷轉(zhuǎn)化的機制提供了新的見解，并可能促進催化劑的進一步發(fā)展。

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