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來(lái)源：時(shí)間：2023-09-25 15:21:29 瀏覽：1581次

第一作者：李政

通訊作者：張強(qiáng)教授、李博權(quán)研究員

通訊單位：清華大學(xué)、北京理工大學(xué)

DOI: 10.1002/ange.202309968

01

研究背景

鋰-硫（Li-S）電池因其高能量密度、低成本和環(huán)境友好等優(yōu)勢(shì)，被譽(yù)為下一代大規(guī)模儲(chǔ)能電池體系。然而，Li-S電池基于“固-液-固”的多步轉(zhuǎn)換反應(yīng)機(jī)制實(shí)現(xiàn)可逆充/放電，反應(yīng)過(guò)程產(chǎn)物可溶性多硫化物（PSs）會(huì)引發(fā)嚴(yán)重的“穿梭效應(yīng)”，從而造成活性物質(zhì)損失、Li負(fù)極腐蝕和電解液惡化等問(wèn)題，嚴(yán)重阻礙了Li-S電池走向?qū)嵱没?。如何抑制PSs與鋰金屬之間的副反應(yīng)成為Li-S電池不可避免的問(wèn)題，最新研究表明電解液中低PSs濃度不是減緩PSs和Li負(fù)極副反應(yīng)的內(nèi)在原因，而PSs的溶劑化結(jié)構(gòu)才是調(diào)控該副反應(yīng)的關(guān)鍵因素。基于此，清華大學(xué)張強(qiáng)教授和北京理工大學(xué)李博權(quán)研究員等人報(bào)道了通過(guò)從分子尺度層面調(diào)控PSs的溶劑化結(jié)構(gòu)，從而清楚地揭示多硫化鋰溶劑化結(jié)構(gòu)、PSs電極反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和Li-S電池長(zhǎng)循環(huán)性能的關(guān)系。

02

文章要點(diǎn)

1、分子動(dòng)力學(xué)模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果共同揭示Li-S電池中多硫化物（PSs）在不同電解液中的溶劑化結(jié)構(gòu)。

2、PSs的溶劑鞘對(duì)調(diào)節(jié)PSs的電極反應(yīng)動(dòng)力學(xué)至關(guān)重要。強(qiáng)溶劑化能力電解質(zhì)能加快PSs負(fù)極動(dòng)力學(xué)，但導(dǎo)致陽(yáng)極快速失效。而弱溶劑化能力電解質(zhì)能降低PSs正極動(dòng)力學(xué)，同時(shí)導(dǎo)致快速容量損失。

3、選用中等溶劑化能力的電解質(zhì)平衡PSs正/負(fù)極反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，從而顯著提高電池循環(huán)性能。通過(guò)合理的溶劑化結(jié)構(gòu)調(diào)控，兼具超薄Li負(fù)極和高硫載量陰極的Li-S紐扣電池和軟包電池均能實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性。

03

圖文展示

圖1.理論模擬和實(shí)驗(yàn)揭示多硫化鋰的溶劑化結(jié)構(gòu)

圖2.多硫化鋰的負(fù)極動(dòng)力學(xué)

圖3.多硫化鋰的正極動(dòng)力學(xué)

圖4.多硫化鋰正極動(dòng)力學(xué)的極化解耦研究

圖5. Li-S紐扣電池在不同多硫化鋰溶劑化結(jié)構(gòu)條件下的電化學(xué)性能

圖6.Li-S軟包電池在不同多硫化鋰溶劑化結(jié)構(gòu)條件下的電化學(xué)性能

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