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中國科學(xué)院，最新Nature子刊！

來源：時間：2023-09-25 15:16:44 瀏覽：1403次

第一作者：Liang Huang、Qiong Liu和Weiwei Wu

通訊作者：董紹俊院士、Jin Wang

通訊單位：中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所和紐約州立大學(xué)石溪分校

DOI: 10.1038/s41467-023-41311-9.

01

研究背景

單原子催化劑（SACs）已成為催化和能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域最具吸引力的前沿研究領(lǐng)域之一，但是由于SACs的原子非均質(zhì)性和集合平均測量的局限性，負責(zé)控制特定催化性質(zhì)和機制的基本活性位點在很大程度上仍然被隱藏。基于此，中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所董紹俊院士和美國紐約州立大學(xué)石溪分校Jin Wang等人報道了一種單原子催化-熒光相關(guān)光譜（SAC-FCS）的定量方法，利用原子結(jié)構(gòu)依賴的催化動力學(xué)和單分子熒光顯微鏡的單次周轉(zhuǎn)分辨率，能夠研究不同的鐵-氮（Fe-N）配位SACs上的類氧化酶單分子催化，量化活性位點及其動力學(xué)參數(shù)。

02

文章要點

1、通過將單次轉(zhuǎn)化反應(yīng)的自相關(guān)性與不相同的原子位點相關(guān)聯(lián)，作者成功地解析了FeN_x/C SACs上單分子氧化酶催化的實時熒光軌跡。同時，通過SAC-FCS方法的自相關(guān)計算，從雜化單原子位點識別和量化內(nèi)在的類氧化酶活性中心。

2、作者還揭示了FeN_x/C SACs中FeN₅活性位點的重要原子和催化動力學(xué)參數(shù)，其中類氧化酶活性位點的活性位點比例約為26%，活性位點對非均相類氧化酶催化反應(yīng)的催化速率常數(shù)分別比FeN_x/C SACs中的非活性位點和酞菁鐵中的FeN₄位點高182倍和1463倍。

03

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