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張錦院士&童廉明&和李述周JACS：低電位電催化氮還原!

來(lái)源：時(shí)間：2023-05-31 15:50:20 瀏覽：2492次

第一作者：Xueting Feng、Jiyuan Liu

通訊作者：張錦院士、童廉明研究員和李述周教授

通訊單位：北京大學(xué)和新加坡南洋理工大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c01319

研究背景

在電催化氮還原反應(yīng)（NRR）中實(shí)現(xiàn)N₂分子的高效加氫是在低電位下實(shí)現(xiàn)高活性的關(guān)鍵，理論上它比其他步驟需要更高的平衡電位。與金屬氫化物配合物的N₂還原類似，通過(guò)化學(xué)加氫實(shí)現(xiàn)這一步驟可削弱初始加氫過(guò)程的潛在依賴性，但其在電催化NRR中很少報(bào)道，且催化機(jī)制尚不明確，缺乏實(shí)驗(yàn)證據(jù)?；诖耍?strong style="margin:0px;padding:0px;outline:0px;max-width:100%;box-sizing:border-box !important;overflow-wrap:break-word !important;">北京大學(xué)張錦院士、童廉明研究員以及新加坡南洋理工大學(xué)李述周教授等人報(bào)道了一種具有氫自由基轉(zhuǎn)移機(jī)制的高效電催化劑（Ru單原子錨定在GDY/石墨烯（G）三明治結(jié)構(gòu)上，即Ru SAs/GDY/G），其中石墨炔（GDY）產(chǎn)生氫自由基（H?）可有效激活N₂生成NNH自由基（*NNH），構(gòu)建雙活性位點(diǎn)抑制競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)（HER），其中氫優(yōu)先吸附GDY，Ru SAs作為*NNH的吸附位點(diǎn)，促進(jìn)合成NH₃。

文章要點(diǎn)

要點(diǎn)一：研究結(jié)果表明，Ru SAs/GDY/G是一種高效的NRR電催化劑，當(dāng)電壓為-0.1 V時(shí)，NH₃產(chǎn)率高達(dá)56.8 ug h^-1 mg_cat^-¹，法拉第效率（FE）為37.6%。

要點(diǎn)二：實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Ru SAs在NRR的加氫過(guò)程中起活性位點(diǎn)的作用。GDY不僅能抑制Ru SAs上的H*覆蓋，還能產(chǎn)生H*加速加氫過(guò)程的動(dòng)力學(xué)。

要點(diǎn)三：該工作闡明了一種新的氫轉(zhuǎn)移機(jī)制，可以極大降低NRR的電位，并保持其高活性和選擇性，為電催化劑設(shè)計(jì)提供了有力的指導(dǎo)。

圖文展示

圖1. Ru SAs/GDY/G上N₂電還原為NH₃的示意圖

圖2. GDY/G和Ru SAs/GDY/G的TEM及XRD圖

圖3. Ru SAs/GDY/G的結(jié)構(gòu)分析

圖4.在環(huán)境條件下將N₂電還原為NH₃的性能

圖5. Ru SAs/GDY/G的催化機(jī)理

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