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    元素周期表又有新變化？《PNAS》新發(fā)現(xiàn)！
    來源：科學(xué)10分鐘 時(shí)間：2022-05-15 21:41:02 瀏覽：4339次


    每個(gè)學(xué)過化學(xué)的人一定都背過元素周期表，但近期，南開大學(xué)科技人員揭示了壓力下元素周期律和元素化學(xué)性質(zhì)的變化趨勢：加壓500GPa，元素周期律變了！

    1869年元素周期表的發(fā)現(xiàn)是近現(xiàn)代化學(xué)理論誕生的標(biāo)志，被譽(yù)為現(xiàn)代化學(xué)的圖騰，它深刻反映了量子力學(xué)基本規(guī)律與化學(xué)原理間的關(guān)系。幾乎全世界所有的化學(xué)教科書后都附有元素周期表，被奉為金科玉律。因?yàn)樵刂芷诒碓诳茖W(xué)史上突出的貢獻(xiàn)，2019年即門捷列夫發(fā)現(xiàn)元素周期表150周年被確定為國際化學(xué)元素周期表年，Nature、Science等多個(gè)世界著名學(xué)術(shù)期刊撰文紀(jì)念元素周期表的發(fā)現(xiàn)。

    近年來，研究人員發(fā)現(xiàn)，壓力下存在顯著的元素性質(zhì)和電子行為改變，進(jìn)而誘發(fā)了豐富的物理化學(xué)現(xiàn)象，這是了解非常規(guī)材料合成和行星內(nèi)部物質(zhì)循環(huán)等科學(xué)問題的重要途徑。盡管研究人員得到了大量新奇的高壓物理和化學(xué)個(gè)例，但目前尚缺乏完整且有效的理論模型來解釋這些現(xiàn)象。

    多個(gè)實(shí)驗(yàn)跡象表明元素周期律在高壓環(huán)境中會(huì)發(fā)生一定變化，而這將成為探索高壓物理和化學(xué)規(guī)律的突破口。南開大學(xué)物理科學(xué)學(xué)院董校副教授課題組和俄羅斯skoltech研究院Artem R. Oganov教授課題組及其他合作者花費(fèi)近十年時(shí)間研究相關(guān)問題，探索元素化學(xué)性質(zhì)在壓力下的變化規(guī)律，相關(guān)工作近期以論文“Electronegativity and chemical hardness of the elements under pressure”發(fā)表在《美國科學(xué)院院刊》（Proc Natl Acad Sci 119, 2117416119 (2022)）。

    1934年美國化學(xué)家羅伯特·密立根（Robert S. Mulliken）創(chuàng)建了一個(gè)數(shù)學(xué)模型來描述元素的化學(xué)性質(zhì)，其中存在兩個(gè)重要的參數(shù)：電負(fù)性和化學(xué)硬度。這兩項(xiàng)分別對(duì)應(yīng)化學(xué)勢關(guān)于電荷數(shù)的第一階和第二階展開系數(shù)。前者描述原子吸引電子的能力，后者描述電子狀態(tài)的穩(wěn)定性。電負(fù)性和化學(xué)硬度表現(xiàn)出明顯的元素周期律，被視為元素周期律的主要表現(xiàn)形式。

    數(shù)十年來，人們一直認(rèn)為電負(fù)性和化學(xué)硬度是元素的固有性質(zhì)，不隨外界條件的改變而改變。董校及科研團(tuán)隊(duì)在前人工作的基礎(chǔ)上，利用第一性原理計(jì)算結(jié)合組內(nèi)開發(fā)的“帶電氦矩陣”方法，揭示了氫到鋦之前96種元素在500 GPa以內(nèi)的電負(fù)性和化學(xué)硬度隨壓力的變化趨勢。其工作表明，壓力會(huì)顯著地改變?cè)氐碾娯?fù)性和化學(xué)硬度。與前人理解的不同，壓力會(huì)改變?cè)鼗瘜W(xué)勢和電荷間的函數(shù)關(guān)系，從而改變?cè)氐幕瘜W(xué)性質(zhì)。

    董校及科研團(tuán)隊(duì)的研究結(jié)果表明，隨著壓力增加，各元素間的電負(fù)性和化學(xué)硬度排序會(huì)出現(xiàn)顯著改變，進(jìn)而導(dǎo)致了各元素間化學(xué)性質(zhì)的重新排列，如在常壓下，還原性最強(qiáng)的元素為Cs，但因壓力導(dǎo)致的軌道重組變成了Na。

    各個(gè)元素電負(fù)性從0 GPa到500 GPa的變化

    元素性質(zhì)的變化具體表現(xiàn)三方面：

    一是，壓力會(huì)普遍降低各個(gè)元素的化學(xué)硬度，從而導(dǎo)致高壓下整個(gè)元素周期表向金屬性偏移，使得更多的元素表現(xiàn)金屬特性，如金屬化現(xiàn)象、聚合現(xiàn)象等。而常壓下的典型非金屬，如碳、氮、氧等會(huì)出現(xiàn)性質(zhì)移動(dòng)，如氮在高壓下取代了碳變?yōu)樽钊菀仔纬蓮?fù)雜化合物的元素，在100GPa至200GPa，氮的電負(fù)性和化學(xué)硬度和常壓碳非常相似，可以形成大量的環(huán)狀、鏈狀和空間骨架的復(fù)雜結(jié)構(gòu)，有望構(gòu)建起高壓誘導(dǎo)的“氮基有機(jī)”化學(xué)；

    二是，100GPa以上，壓力可以模糊長周期間的界限，如Cs的6s，5d和5p軌道間的能隙會(huì)顯著減小，從而使Cs表現(xiàn)出一定的p區(qū)元素特性；

    三是，電子軌道發(fā)生重排，高角動(dòng)量電子因其具有更少的節(jié)點(diǎn)而在高壓下焓值顯著降低，進(jìn)而改變了原有的軌道交錯(cuò)規(guī)律。具體表現(xiàn)為p或d軌道能量降低，電子更傾向于占據(jù)p或d軌道，從而進(jìn)一步引起其性質(zhì)改變。

    其中s®d軌道躍遷的效果最為明顯，影響最為深遠(yuǎn)。高壓下發(fā)生的s-d軌道躍遷會(huì)顯著地改變?cè)械脑刂芷诼膳挪?，隨著壓強(qiáng)增加，重的堿金屬和堿土金屬元素價(jià)電子由(n + 1)s變?yōu)閚d，不再是電正性最強(qiáng)的元素，而出現(xiàn)過渡金屬的性質(zhì)；Ni族元素價(jià)電子由d8s2變?yōu)閐10，同時(shí)d10殼層和s電子間出現(xiàn)較大能隙，因而Ni族表現(xiàn)出類似于稀有氣體的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)；臨近鎳的Fe、Co族和Cu、Zn族元素相對(duì)于d10殼層分別缺少和富余1-2個(gè)電子，在高壓下分別成為強(qiáng)的電子受體與供體。

    因此一個(gè)長周期中，出現(xiàn)了兩個(gè)小周期：IA-VIII和IB-VIIIA，此現(xiàn)象被定義為壓力誘導(dǎo)的小周期重排。這些計(jì)算結(jié)果可以解釋大量已發(fā)表的理論預(yù)測和實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，并預(yù)測高壓下的化合物形成規(guī)律，為設(shè)計(jì)高壓下新型化合物構(gòu)筑了理論基礎(chǔ)。

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