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強(qiáng)強(qiáng)聯(lián)合丨包信和院士&傅強(qiáng)研究院，重磅JACS！

來源：時(shí)間：2024-03-01 11:13:31 瀏覽：1966次

第一作者：Jianyang Wang

通訊作者：包信和院士、傅強(qiáng)研究員

通訊單位：中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c13355.

研究背景

密閉（confinement）被認(rèn)為是調(diào)節(jié)催化、能量和生物化學(xué)性質(zhì)的重要策略。其中，封閉催化在許多反應(yīng)中得到應(yīng)用，當(dāng)原子、分子和團(tuán)簇被限制在小空間中時(shí)，它們的基本物理和化學(xué)性質(zhì)會(huì)發(fā)生變化，往往帶來新的化學(xué)性質(zhì)和增強(qiáng)的性能。封閉效應(yīng)可以直觀地用空間因子來解釋，即納米空腔對(duì)客體表現(xiàn)出幾何約束。納米腔壁與客體之間存在電子相互作用或界面鍵合，可調(diào)節(jié)其原子和電子結(jié)構(gòu)，并產(chǎn)生亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)，具有增強(qiáng)的反應(yīng)活性。封閉的納米空間通常會(huì)對(duì)其內(nèi)腔的化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生明顯的限制效應(yīng)，而開放的納米空間是否會(huì)產(chǎn)生這種效應(yīng)還面臨著問題。基于此，大連化學(xué)物理研究所包信和院士和傅強(qiáng)研究員等人報(bào)道了二氧化鈦（TiO₂）的開放表面為氧化銦（In₂O₃）創(chuàng)造了一個(gè)受限的環(huán)境，使得In₂O₃-TiO₂催化劑在逆水氣轉(zhuǎn)換（RWGS）反應(yīng)中的界面約束效應(yīng)。

文章要點(diǎn)

1、非原位和原位表征證實(shí)，反應(yīng)誘導(dǎo)的In₂O₃催化劑從自由納米顆粒到覆蓋在TiO₂宿主表面的納米層的分散。界面嵌套的亞穩(wěn)態(tài)In_x納米層有利于表面氧空位的形成和CO₂的吸附，而形成的In-O-Ti鍵抑制了嵌套In₂O₃向In⁰的過度還原，從而穩(wěn)定了In₂O₃的配位不飽和位點(diǎn)（CUSs），提高了催化性能。

2、循環(huán)還原氧化處理可實(shí)現(xiàn)In₂O₃的分散和聚集，其中In⁰是In₂O₃動(dòng)態(tài)演化的中間體，TiO₂表面羥基（OH）是分散In₂O₃的錨定位點(diǎn)。該發(fā)現(xiàn)很好地證明了氧化物/氧化物催化體系中的界面約束效應(yīng)，并促進(jìn)了負(fù)載型金屬氧化物催化劑結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的進(jìn)一步研究。

圖文展示

圖1. In₂O₃-TiO₂在CO₂加氫反應(yīng)過程中的結(jié)構(gòu)演變和催化性能

圖2.負(fù)載在TiO₂上的InO_x納米層的結(jié)構(gòu)表征

圖3. TiO₂表面約束InO_x納米層的化學(xué)性質(zhì)

圖4. In₂O₃在TiO₂上分散的機(jī)理和可逆振蕩

圖5.反應(yīng)過程中2 wt%In₂O₃氧化物的表面結(jié)構(gòu)和催化性能的變化

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