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廈大王野等人JACS：“圣杯反應(yīng)”甲烷氧化新進(jìn)展！

來(lái)源：時(shí)間：2023-06-21 10:11:41 瀏覽：2170次

第一作者：Wangyang Wang、Wei Zhou和Yuchen Tang

通訊作者：王野教授、Wei Zhou和Christophe Copéret

通訊單位：廈門大學(xué)和蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04260

研究背景

利用氧氣（O₂）將甲烷（CH₄）選擇性氧化為甲醇（CH₃OH）是升級(jí)豐富甲烷資源的一種有吸引力的途徑，也是化學(xué)中最具挑戰(zhàn)性的反應(yīng)之一，因?yàn)楫a(chǎn)物（CH₃OH）的反應(yīng)活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于反應(yīng)物（CH₄）。基于此，廈門大學(xué)王野教授和Wei Zhou、蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院Christophe Copéret等人報(bào)道了分散在絲光分子篩（H-MOR）上的金納米顆粒（Au/H-MOR），其在一氧化碳（CO）存在的水介質(zhì)中有效地催化了O₂將CH₄選擇性氧化為CH₃OH。

文章要點(diǎn)

1、在反應(yīng)溫度為150 ℃條件下，甲醇產(chǎn)率可達(dá)1300 μmol g_cat^-1 h^-1或280 mmol g_Au^-1 h^-1，選擇性為75%，優(yōu)于相同條件下已報(bào)道的大多數(shù)催化劑。

2、核磁共振（NMR）光譜和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，羥基自由基（?OH）和過(guò)氧化氫物種（H₂O₂）都參與了CH₄的活化和轉(zhuǎn)化，而CH₃OH對(duì)Au的親和力較低是CH₃OH選擇性較高的主要原因。

圖文展示

圖1.CH₄選擇性氧化的催化性能

圖2.活性氧物種的表征

圖3.CH₃OH的選擇性與其親和力的關(guān)系

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